近日,我院娄在祝等在非金属等离子体光催化领域取得重要进展。他们提出了一种新策略,通过酸辅助与光辐照协同调控非金属等离子激元氧化钨的结晶度与电荷耗尽层,成功构建了高活性表面,实现了高效的等离子激元催化醇脱水产生烯烃。研究成果以“Constructing High-Active Surface of Plasmonic Tungsten Oxide for Photocatalytic Alcohol Dehydration”为题发表在材料领域国际顶级学术期刊《Advanced Materials》(论文链接),影响因子29.4。博士生田德华和刘小磊副教授为共同第一作者,娄在祝、李宝军教授和山东大学王泽岩教授为通讯作者。
非金属等离激元材料具有半导体和类金属的双重能带结构,在全光谱范围具有强响应,被认为是太阳能转化的理想材料。然而,这些材料表面存在着耗尽层,严重抑制了其表面电子共振和催化活性。如何调控表面耗尽层,同时构建催化活性位点,是一个巨大的挑战。为了解决这一难题,娄在祝/李宝军教授等在前期关于非金属等离子激元光催化增强策略的研究基础上。(Nat Commun. 2022、Adv. Funct. Mater. 2019、ACS Nano 2021),提出了一种新的策略,即酸辅助与光辐照协同调控氧化钨表面耗尽层。成功研制出了高结晶度和高浓度低价钨原子的高效非金属等离子激元氧化钨W18O49。这种材料在紫外光激发下能够促进表面低价钨原子的产生,从而增强醇分子的吸附;在可见到近红外光激发下则能够加快吸附醇分子内的电子转移,从而降低了醇分子脱水反应的势垒。这种等离激元光催化与热催化相比,叔丁醇产生异丁烯的速率提升了160倍,展现出在全波段太阳能驱动的绿色催化方面的巨大应用潜力。
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